Le nom de Simeyrols apparaît en 1053 : paroisse Sanctus Amandus de Simeyrols.
Etymologiquement, Simeyrols viendrait du latin ''cyma'' (cime) et du suffixe occitan ''ols'' , ce qui signifie suite de crêtes.
Le village fut sans doute construit autour de sa magnifique église romane, vestige du 12e siècle, possédant une nef lambrissée. Le choeur polygonal, du 12e également, est décoré de statues de bois représentant Côme et Damien, médecins chrétiens d’origine arabe martyrisés sous Dioclétien. Ils sont les patrons des chirurgiens et de la commune de Simeyrols. Le portail est du 13e. Le clocher mur fut édifié au 18e. L’église a été revoûtée au 16e siècle.
Sur la carte de Cassini représentant la France entre 1756 et 1789, le village est identifié sous le nom de Cimeyrol.
Un ancien site minier d’exploitation de lignite, situé au nord de la commune, a connu une grande activité du début de l’ère industrielle (1860) jusqu’au début des années 50.
Démographie
L'évolution du nombre d'habitants est connue à travers les recensements de la population effectués à Simeyrols depuis 1793. À partir du XXIe siècle, les recensements des communes de moins de 10 000 habitants ont lieu tous les cinq ans (2004, 2009, 2014, etc. pour Simeyrols). Depuis 2006, les autres dates correspondent à des estimations légales. En 2011, Simeyrols comptait 257 habitants.